<div dir="ltr"><div class="gmail_default" style="font-family:verdana,sans-serif;color:#000000">Many comments/responses:</div><div class="gmail_default" style="font-family:verdana,sans-serif;color:#000000">a) You can do both forces and volume optimization with -eece, but not with -so.</div><div class="gmail_default" style="font-family:verdana,sans-serif;color:#000000">b) For 4f what you did with case.in0eece is right, but check that it does not get overwritten. I had to edit an overwrite out of my runeece.</div><div class="gmail_default" style="font-family:verdana,sans-serif;color:#000000">c) Expect the addition of -so to change things quite a lot -- and very little! The nett change in the energy will be very small, and you may want to think about the spin-ordering temperatures. Is your compound ferromagnetic, antiferromagnetic or what?</div><div class="gmail_default" style="font-family:verdana,sans-serif;color:#000000">d) People will tell you to use +U which will put the 4f electrons really low. My recommendation is to ignore them. As you noted they are in the valence regime.</div><div class="gmail_default" style="font-family:verdana,sans-serif;color:#000000">e) One way to fit the hybrid fraction is to get the best fit (approximately) to the x-ray positions. This turned out for me to be very reasonable.</div><div class="gmail_default" style="font-family:verdana,sans-serif;color:#000000">f) Beware too large RMTs. If you have these for the metal atoms then you get the tails of the O 2p states within those RMTs and that can give you artifacts.</div><div class="gmail_default" style="font-family:verdana,sans-serif;color:#000000"><br></div><div class="gmail_default" style="font-family:verdana,sans-serif;color:#000000">If you have other questions you can ask me offline if you want. You may want to look at DOI: 10.1103/PhysRevMaterials.2.025001, 10.1016/j.ultramic.2018.12.005, 10.1103/PhysRevMaterials.5.125002, 10.1021/acs.inorgchem.2c04107 Note that the XPS is dominated (cross-sections) by the 4f, and in TbScO3 that are at the Fermi edge (if it is Tb3+, Tb4+ will be simpler).</div></div><br><div class="gmail_quote"><div dir="ltr" class="gmail_attr">On Mon, Feb 12, 2024 at 6:15 PM Pavel Ondračka <<a href="mailto:pavel.ondracka@email.cz">pavel.ondracka@email.cz</a>> wrote:<br></div><blockquote class="gmail_quote" style="margin:0px 0px 0px 0.8ex;border-left:1px solid rgb(204,204,204);padding-left:1ex">Dear Wien2k mailing list,<br>
<br>
I'm trying to calculate a band structure of Tb3Ga5O12 magneto-optical<br>
crystal (cubic Ia-3d, 80 atoms). While I consider myself quite<br>
experienced Wien2k user, I've always managed to stay away from f block<br>
elements, so my experience here is none. So besides the few questions I<br>
have I'll also try to somehow summarize what I did, please correct me<br>
if something was not OK.<br>
<br>
Luckily I'm not shooting completely blind as I have some high-quality<br>
optical data where we can see some (very weak but also quite sharp and<br>
hence noticeable f-f transitions in the band gap so I have some idea<br>
how the Tb f states at least should look like). Significant optical<br>
absorption start around 4eV but below that I see some very weak<br>
electronic transitions in the 0.2-0.9eV range, around 2.5 and 3.5eV<br>
(reportedly between f states located in the band gap). So I expect at<br>
least three bunches of f states in band gap one occupied and the others<br>
unoccupied.<br>
<br>
I've started with spin-polarized PBE, I'm reasonably sure the structure<br>
file is OK, albeit probably not much relaxed (but I was hoping I could<br>
find equilibrium volume and do relaxation at a later point). I did not<br>
opt for HDLOs even though the Tb sphere is quite big (2.43) since I<br>
would also like to try to get few momentum matrix elements later with<br>
optics, but I've increased the lmax to 14 and lvnsmax to 8 (lapw2 GMAX<br>
16, fft factor 3 and 4x4x4 k-grid).<br>
<br>
The initial runsp went fine but the band structure is far from OK, I<br>
get only a single bunch of f states in the band gap clumped together<br>
(some of them are occupied so its metallic), but experimentally I<br>
should get and insulator (although the difference between the<br>
unoccupied and occupied f states in the band gap is only maybe 0.2eV).<br>
<br>
Regarding the f electron correction I opted for onsite hybrid and<br>
initialized it with init_orb_lapw -eece.<br>
UG says that its better to use LDA for the exchange potential so I<br>
copied case.in0 to case.in0eece_lapw where I replaced "XC_PBE" on the<br>
first line with "EX_PBE VX_LDA EC_PBE VC_PBE".<br>
The onsite hybrid calculation converged fine, I get a nice splitting of<br>
the f states (albeit a bit too much maybe).<br>
The other options would be +U obviously, I went for the hybrid because<br>
it felt more rigorous, but I would also appreciate comments if someone<br>
has maybe better experience with +U?<br>
<br>
Next step was to initialize spin-orbit interaction with init_so_lapw. I<br>
started with the default 001 but I want to also try other directions<br>
later and compare. I opted for no relativistic LOs (no support in<br>
optics) and enabled it only for Tb and Ga. symetso created a new<br>
structure (most notable I have more Tb inequivalent positions) and than<br>
I manually fixed case.inso case.indm and case.inorb as the init_so<br>
script warned me. I also guessed I should fix case.ineece (that seemed<br>
straightforward) but than I thought I should also fix case.in2eece.<br>
Reading UG gives the impression that case.in2eece is normal case.in2<br>
with extra EECE on the first line and than the optional 3a and 3b<br>
lines. In the case.in2eece created automatically with init_orb_lapw -<br>
eece the 3a and 3b lines looked like:<br>
1<br>
1 1 3<br>
However reading UG this actually seems wrong? Because UG says (Section<br>
7.9 page 166) the format for optional 3b is just two values:<br>
jatom rho, l rho<br>
so I wonder if the UG is wrong or if I'm actually applying the hybrid<br>
correction to p instead of f?<br>
<br>
Also, is there anything else I should fix manually after intializing<br>
the so on top of eece? Or should I do it the other way around (first so<br>
and then eece)? The reasoning for doing first eece was that I get a<br>
metal with plain PBE and an insulator with the onsite hybrid, so I<br>
thought it might be easier to converge if I start so from insulator<br>
(but I still use TEMP smearing just to be sure I don't end with<br>
convergence problems if I get a metal during the convergence as the<br>
expected unoccupied occupied f-f distance is very small.)<br>
<br>
I was also considering mBJ later, just to get some feeling how the<br>
conduction bad would shift but I'm not sure if this would work or not<br>
on top of eece and so?<br>
<br>
One last question is regarding the forces. From reading the UG I<br>
understood that it should be OK to relax the oxygen positions with<br>
onsite hybrid and so (as long as I don't have so or eece enabled for O<br>
atoms). Is this correct? So will just switching to MSR1a and running<br>
normal runsp -so -eece work or are some other fixes needed?<br>
<br>
Best regards<br>
Pavel<br>
_______________________________________________<br>
Wien mailing list<br>
<a href="mailto:Wien@zeus.theochem.tuwien.ac.at" target="_blank">Wien@zeus.theochem.tuwien.ac.at</a><br>
<a href="http://zeus.theochem.tuwien.ac.at/mailman/listinfo/wien" rel="noreferrer" target="_blank">http://zeus.theochem.tuwien.ac.at/mailman/listinfo/wien</a><br>
SEARCH the MAILING-LIST at:  <a href="http://www.mail-archive.com/wien@zeus.theochem.tuwien.ac.at/index.html" rel="noreferrer" target="_blank">http://www.mail-archive.com/wien@zeus.theochem.tuwien.ac.at/index.html</a><br>
</blockquote></div><br clear="all"><div><br></div><span class="gmail_signature_prefix">-- </span><br><div dir="ltr" class="gmail_signature"><div dir="ltr">Professor Laurence Marks (Laurie)<div>Northwestern University<br><div><a href="http://www.numis.northwestern.edu" target="_blank">Webpage</a> and <a href="http://scholar.google.com/citations?user=zmHhI9gAAAAJ&hl=en" target="_blank">Google Scholar link</a></div><div>"Research is to see what everybody else has seen, and to think what nobody else has thought", Albert Szent-Györgyi</div></div></div></div>